一、甲醇完全氧化Ag/γ-Al_2O_3催化剂的制备及性能表征(论文文献综述)
马好文[1](2021)在《双烯烃选择加氢钯基纳米催化剂理论优化和应用研究》文中研究指明负载型贵金属纳米催化剂在化工、能源、环境中都起着至关重要的作用,由于其独特的体积效应、表面效应和量子尺寸效应等特征,已经成为催化领域的研究热点。但是目前新型催化剂的设计、开发主要还是以“反复试验”为主。因此如何理性设计高活性、高稳定性的负载贵金属纳米催化剂,仍是催化领域的挑战课题之一,其关键是深入理解催化剂结构与性能之间的关系。本论文围绕氧化铝载体负载的贵金属钯基催化剂的结构与性能关系,及其在裂解汽油与丁二烯选择加氢反应中的应用开展研究,主要研究了活性组分形貌及合金助剂对负载贵金属Pd催化剂活性与选择性的调控作用,并针对裂解汽油与丁二烯选择加氢反应,设计及制备新型高效催化剂,期望深入理解助剂及活性组分颗粒形貌对负载贵金属Pd催化剂活性与选择性的调控作用,进一步实现在丁二烯与裂解汽油选择加氢反应中的应用。主要研究结果如下:(1)针对苯乙烯加氢反应,以Pd基纳米催化剂为研究对象,通过密度泛函理论(DFT)计算,研究了反应物(苯乙烯和H)在Pd(100)、Pd(110)和Pd(111)晶面上的吸附能、扩散能垒、中间产物的活化能垒以及可能的加氢反应机理,得到了Pd(100)、Pd(110)和Pd(111)表面模型的平衡结构、反应物(苯乙烯和氢)的吸附和扩散以及苯乙烯加氢的活化能,苯乙烯和H的吸附强度按照Pd(110)>Pd(111)>Pd(100)的顺序递减,活化能顺序为:Pd(111)>Pd(100)>Pd(110),且苯乙烯或H的扩散能垒小于对苯乙烯加氢的反应能垒,说明真正的限速步骤是加氢过程而不是扩散过程。三种Pd晶面表面的电子结构(PDOS和d-带中心)是吸附能和活化能差异的根源。因此,在不同Pd晶面上苯乙烯加氢活性顺序为:Pd(111)>Pd(100)>Pd(110),即苯乙烯加氢最容易发生在Pd(111)晶面。(2)通过密度泛函理论(DFT)计算,研究了Pd元素与其周围八种过渡金属形成的合金对反应物(苯乙烯和H)分子的吸附性能,得到了这八种不同合金Pd-M(111)晶面对苯乙烯与氢的吸附性能以及反应活性的变化趋势,除了Pd-Cu合金催化剂外,经过掺杂后Pd基合金催化剂对苯乙烯的吸附能都有所提升,这对苯乙烯的进一步加氢起到了促进作用。此外,得到了Pd Ni、Pd Pt、Pd Ir、Pd、Pd Au、Pd Cu、Pd Ag、Pd Rh和Pd Co表面上的苯乙烯到乙苯的相转变温度依次为412K、410K、399K、387K、382K、372K、367K、368K和322K,更低的苯乙烯到乙苯的相转变温度,意味着更加苛刻的反应温度区间,因此,从热力学的角度出发,认为Ni掺杂更有利于苯乙烯的选择加氢过程。(3)以Pd-Ag合金纳米催化剂为研究对象,采用第一性原理计算模拟方法,研究了Pd-Ag双金属的表层组分对1,3-丁二烯部分加氢制备1-丁烯的催化性能调控,发现随着表层Ag掺杂浓度的增加,反应物的吸附减弱,1,3-丁二烯的吸附能(e V)大小顺序为Pd(111)(-1.59)<Pd2Ag1/Pd(111)(-1.18)<Pd1Ag2/Pd(111)(-0.46)<Ag/Pd(111)(0.02),1-丁烯的吸附能(e V)大小顺序为Pd(111)(-0.61)<Pd2Ag1/Pd(111)(-0.50)<Pd1Ag2/Pd(111)(-0.28)<Ag/Pd(111)(0.14)。吸附强度的降低主要是由于d带中心从费米能级向下移动和吸附质-金属反键态填充增加造成的。同时,随着Ag含量的增加,1,3-丁二烯的选择加氢生成1-丁烯的选择性增强,所有吸附物的结合强度降低。此外,通过从头算原子热力学计算发现,在较宽的温度和氢分压范围内,Ag在Pd表面的引入可以促进1-丁烯的生成。(4)在28种Pd3M1(111)合金表面模型上进行1,3-丁二烯选择性加氢过程量化模拟计算,获得了反应中间物种吸附能与基元反应能垒,1-丁烯与1,3-丁二烯吸附能与M在每个周期所处位置呈“凹”字形分布,每个周期两侧的过渡金属作为第二组分会减弱Pd基合金的吸附强度,每个周期中间的过渡金属作为第二组分会增强Pd基合金的吸附强度,把丁二烯吸附强度作为1,3-丁二烯转化率的描述符、把1-丁烯脱附能作为选择性的描述符,通过筛选1-丁烯吸附比纯Pd弱、1,3-丁二烯吸附比纯Pd强的Pd基合金,建立了一套完整的评估钯基合金催化1,3-丁二烯选择性加氢性能的理论方法,发现Pd3Ni1在一定程度上兼顾了1,3-丁二烯转化率和1-丁烯选择性。(5)依据理论设计结果,制备了负载型双金属合金催化剂Pd3Ni1/Al2O3,TPR、XPS等表征结果证明形成了Pd-Ni合金,Pd3Ni1/Al2O3催化剂中Pd中心电子云密度增大,表明Pd位点对丁烯的吸附-解离能力降低,有利于提高丁二烯加氢选择性。在优化的工艺条件下(反应温度为4060℃、反应压力为1.0 MPa1.5MPa、进料体积空速为57h-1、氢气与丁二烯摩尔比为24),进行了1000h长周期稳定性评价,丁二烯转化率平均值为97.21%,单烯收率平均值为98.30%,催化剂稳定性能优异。同时,基于Pd3Ni1/Al2O3催化剂小试配方,成功开发出了全新的工业合金催化剂,于2018年12月在西北某石化公司新建20万吨/年烷基化装置实现首次工业应用,目前已连续运转33个月,加氢产品丁二烯量<50μg/g,催化剂表现出优异的加氢活性和操作弹性适应能力。(6)采用幂函数方程,在近似类似于裂解汽油加氢一段加氢工业操作条件的实验条件下,对Pd/Al2O3催化剂上裂解汽油的液相选择性加氢进行了宏观动力学研究,预测值与实验数据吻合良好,Pd/Al2O3催化剂上二烯和单烯加氢的表观活化能分别为29.72 k J/mol和41.18 k J/mol,与相关文献报道的本征活化能基本一致。速率方程中双烯烃和单烯烃的浓度级分别为1.69和3.26,双烯烃和单烯烃的浓度级大于氢,说明二双烯烃和单烯烃的浓度变化对反应速率有很大的影响。通过对回归动力学方程的F检验可知,回归所得的动力学方程所表示的工艺条件变化对反应结果的影响是显着的,方程是有效的,说明裂解汽油选择性加氢的动力学模型是可靠的,为裂解汽油选择加氢反应技术的进一步开发、反应器优化设计以及操作工艺优化等研究提供了参考依据。
孙晓明,沙琪昊,王陈伟,周道金[2](2021)在《用于甲醇重整制氢的铜基催化剂研究进展》文中研究表明近年来,随着能源需求与日俱增,化石燃料的燃烧造成的温室效应使得地球气候变得更加恶劣,如何有效实现碳减排成为各国科学家的研究重点。将二氧化碳转化为绿色液体燃料(如甲醇)是一个重要方向。通过甲醇合成(MS)实现碳捕获,再在需要能量时进行甲醇水蒸气重整(MSR)制备氢气,实现二氧化碳的闭路循环和氢能的储存,因此MSR反应具有很高的研究价值。在众多应用于甲醇水蒸气重整的催化剂中,Cu基催化剂因其价格低廉和高活性等优点受到广泛关注。综述了Cu基催化剂在甲醇水蒸气重整中的研究进展,包括机理探索,催化剂优化及未来的发展方向,提出铜基催化剂中铜的高分散、价态调控和复合氧化物与铜的协同是性能优化的关键。
王凤娇[3](2021)在《Cu基催化剂制备及油脂加氢技术研究》文中研究说明随着世界经济快速发展,化石燃料的消耗急剧增加,全世界面临着能源短缺和环境污染等严峻问题。以餐饮废油为原料生产生物燃料,原料来源丰富,既可以避免餐饮废油重新回到餐桌,又可以实现餐饮废油的循环利用,变废为宝。催化加氢技术具有工艺流程简单、投资低、和产品质量好等优点,是最便于投入工业生产的主流技术。油脂催化加氢制备生物燃油主要涉及两种反应途径:加氢脱羰和/或加氢脱羧(HDC);加氢脱氧(HDO)。从原子经济性及碳资源有效利用的角度出发,HDO反应比HDC反应更为理想,更符合绿色化学的核心内容。催化剂作为油脂催化加氢技术的核心,激发了广大研究者的极大兴趣。通过H2-TPR、XRD、BET、In-situ XPS和H2-TPD等表征研究Cu O/g-Al2O3前驱体和Cu/γ-Al2O3催化剂的物理化学性质,并采用月桂酸甲酯作为模型化合物,研究Cu/γ-Al2O3催化剂对月桂酸甲酯的加氢性能。主要获得如下结论:1、所制得Cu/γ-Al2O3催化剂表面活性Cu0物种为主要催化加氢位点,月桂酸甲酯在Cu//g-Al2O3上主要发生HDO反应生成C12烷,Cu0含量与Cu/γ-Al2O3催化剂的月桂酸甲酯加氢性能密切相关。低的金属Cu含量不利于催化剂表面活性Cu0中心形成;过高的Cu含量使得Cu0在催化剂表面聚集,活性组分分散度下降,Cu0晶粒尺寸增大,这均将导致催化剂对月桂酸甲酯加氢性能降低。Cu负载量为10 wt.%的Cu/γ-Al2O3催化剂具有大的比表面积,适宜的Cu0物种含量和Cu晶粒尺寸,促进了催化剂对反应物分子的吸附和活化,从而表现出最优的月桂酸甲酯加氢性能。在反应温度为400°C、压力为2.0 MPa时,月桂酸甲酯转化率和C12烷选择性分别为89.2%和75.1%。2、还原温度对Cu/γ-Al2O3催化剂的金属Cu物种含量、Cu0晶粒尺寸和催化剂孔结构具有显着影响。金属Cu晶粒尺寸随着还原温度的升高而增大,催化剂比表面积逐渐减小。低温条件无法实现Cu2+的有效还原,不利于催化剂表面活性Cu0中心的形成;高的还原温度易导致难还原Cu Al2O4尖晶石的形成,也不利于Cu0物种的形成。Cu O/g-Al2O3前驱体在T=350°C下经H2还原2.0 h后,可有效地制得Cu/γ-Al2O3催化剂(RT350)。RT350催化剂大的比表面积、高的Cu0物种含量和适宜的Cu0晶粒尺寸使其具有优越的月桂酸甲酯加氢性能,适当的H2/Oil和反应压力有利于月桂酸甲酯的加氢转化生成C12烷。3、浸渍溶剂的极性和粘度对Cu/γ-Al2O3催化剂的活性组分分布、Cu0物种含量和Cu0晶粒尺寸有显着影响。随着溶剂极性的减小,Cu物种浸渍深度减小,催化剂外表面Cu0含量增大;随着溶剂粘度的增大,Cu物种在载体表面的分散度减小,晶粒尺寸增大。以丙酮为溶剂制得的Cu-CPA催化剂能形成大量外层高度分散态的Cu0物种,有利于反应物分子的吸附和活化,以及月桂酸甲酯加氢反应。在反应温度为400°C、压力为2.0 MPa时,月桂酸甲酯转化率和C12烷选择性分别为87.2%和80.1%。以丙酮和水作溶剂分别所制备的金属Cu负载量为3 wt.%的Cu-CPA和金属Cu负载量为10 wt.%的Cu-DIA催化剂的月桂酸甲酯加氢活性相近,丙酮显着提高了活性组分Cu物种的利用率,为制备出经济高效的催化剂提供了思路。
吴乐[4](2021)在《“存储-氧化”循环脱除甲醛和甲苯的研究》文中提出可挥发性污染物(VOCs)是造成大气污染的主要污染物之一,也是形成PM2.5和臭氧的重要前驱物。甲醛(HCHO)和甲苯(C7H8)是两种典型的可挥发性有机物,不仅会造成环境污染,而且危害人体健康,因此VOCs的有效脱除是目前的研究热点。本课题组提出的“存储-氧化”循环法是集吸附存储和氧化消除优点于一体的VOCs脱除法,室温存储接近零能耗,原位氧化再生则避免了多舱室运行的繁琐工艺,同时可以原位再生催化剂。上述优点使得这一方法更贴近推广应用的需求,但应用该方法的关键问题是:根据目标VOCs分子的化学性质,选择合适的存储材料及与存储性质相匹配的氧化再生方式。基于上述关键问题,本论文展开了以下研究工作:(1)针对小分子污染物甲醛(HCHO)的存储,关键是提升HCHO的化学吸附存储量。利用氮化硼(BN)热稳定性好、比表面积高的性质,设计并制备了不同结构的BN纳米材料。重点考察了BN-800催化剂在室温、有水存在条件下的HCHO存储性能及其等离子体氧化再生性能。通过XRD、拉曼及透射红外光谱对催化剂的结构进行了表征,发现BN-800催化剂结晶度低,整体呈现相对无序性,并且表面含有大量的羟基和氨基。因此BN-800催化剂展现出优异的HCHO存储性能,在室温HCHO室温饱和存储量可达1.77 mmol/gcat。利用原位漫反射红外光谱研究了HCHO在BN表面的存储机制,发现HCHO以二氧亚甲基(DOM)或甲酸盐的形式化学吸附在BN催化剂表面。BN-800催化剂表面存储的HCHO在室温等离子体放电条件下可被完全氧化。(2)针对甲苯的脱除,首先考察了钛硅(TS-1)分子筛上“存储-等离子体氧化”循环法脱除甲苯(C7H8)的性能。测试了不同厂家生产的TS-1的C7H8存储性能,选择C7H8存储性能较高的TS-1-E为载体,并负载Ag0.5Cu0.5对其进行改性。另外,考察了放电条件对催化剂再生效果的影响,优选出的放电功率、放电间隙分别为15 W、1.5 mm。通过改进催化剂制备工艺,发现以氨水络合吸附制备的Ag1.0Cu1.0/TS-1-E-NH3催化剂上C7H8存储性能得到进一步提升,同时该催化剂在十次“存储-等离子体氧化”循环中脱除C7H8的稳定性良好。以上结果表明,钛硅分子筛是一种具有潜力的C7H8存储材料,适用于“存储-氧化”循环法脱除C7H8。(3)为进一步提升C7H8的存储量,选用孔道直径略大于C7H8动力学直径的β分子筛作为C7H8存储材料进行研究。考察了β分子筛的硅铝比、吸附气氛(干、湿气)及金属改性对C7H8在催化剂上存储及脱附的影响,并构建了PtxAgy/β分子筛催化剂应用于“存储-热氧化”法脱除C7H8。实验结果表明,纯分子筛上C7H8的吸、脱附与分子筛的极性及亲疏水性相关,硅铝比小的分子筛(极性强)与C7H8的键合相对较强,对应的C7H8脱附温度高。使用金属改性后,发现微量钠的存在(0.5 wt%)可增强β分子筛的极性,提高C7H8存储量;而银的加入则是引入了新的C7H8存储位点,使C7H8通过π络合吸附在Ag位点上,进而使C7H8脱附峰温向高温移动。由于C7H8在分子筛上的脱附温度低,完全氧化温度高,并且水的存在促进C7H8的脱附,所以必须添加贵金属Pt提升催化剂的催化氧化性能。对于β-25分子筛来说,Pt负载量为2 wt%的PtxAg0.5/β-25催化剂才能实现存储的C7H8干气完全氧化再生。而对于高硅铝比分子筛,由于C7H8的脱附温度低,需通过改变C7H8的存储位点来提升C7H8脱附温度。研究结果表明,在Pt1.0Ag5.0/β-50催化剂上可通过控制存储时间,使C7H8优先化学吸附存储在银位点上,即可实现湿气条件下存储的C7H8原位热氧化脱除。
谢文鹏[5](2021)在《NiMo本体催化剂制备及其加氢脱硫性能研究》文中研究说明随着解决世界范围污染问题的严格环境法规的颁布,未来必将进一步提高车用燃油的质量。现在,根据中国国VI排放标准,炼油厂向客户提供的车用燃油的硫含量不得高于10 ppm。与氧化脱硫或吸附脱硫等技术相比,加氢脱硫技术目前仍然是有效去除车用燃油中含硫化合物的主流技术,而设计制备新型高效的催化剂是该技术的关键之一。为解决本体型催化剂原子利用率低、活性金属分散性差的缺点,本文分别成功制备出了具有三维有序大孔结构和纳米花状结构的NiMo本体型催化剂,并对其加氢脱硫性能进行了评价,具体的研究内容如下:本论文首先探究了甲基丙烯酸甲酯(MMA)在乳液聚合时单体的添加量、乳化剂的用量和引发剂的用量等因素对聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球粒径大小和分布的影响。成功制备出不同粒径的PMMA微球,然后通过离心自组装制备出PMMA胶态晶体,作为制备三维有序大孔NiMo本体型催化剂的模板。以粒径约为230nm左右的PMMA胶态晶体为模板,通过前驱体浸渍、干燥、煅烧等过程成功制备了不同NiMo摩尔比的三维有序大孔(3DOM)本体型加氢脱硫催化剂。通过TG/DTG、XRD、SEM、低温氮气吸脱附、TEM、HRTEM和H2-TPR等表征方法对制备的催化剂进行表征,并通过连续高压固定床微反应器进行加氢脱硫(HDS)活性评价。结果表明:具有三维有序大孔结构的NiMo本体催化剂拥有相对较高的表面积,并且其独特的相互连通的三维孔结构有利于降低反应物/产物在催化剂孔道内的扩散阻力。在所制备的三维有序大孔NiMo本体催化剂中,NiMo摩尔比为1:1的催化剂在压力为1MPa,反应温度为360℃,空速为6.3h-1的反应条件下,噻吩的转化率高达99.4%。此外,还以钼酸铵为钼源,硝酸镍为镍源,硫脲为硫源,通过简单的水热合成法成功合成了纳米花状结构的免硫化NiMo催化剂。表征结果表明:所有的催化剂均表现出由纳米片组装而成的纳米花状结构,这种特定的结构可为噻吩和脱硫产物分子的扩散提供更多的空间,此外,催化剂拥有较大的比表面积,可以暴露出更多的活性位点从而有利于噻吩在催化剂表面的吸附,从而使得其催化活性增强。由于制备过程中硫元素的引入,该催化剂免除常规加氢脱硫催化剂需要预硫化的步骤。通过连续高压微型固定床反应器进行的HDS活性评价结果表明,在压力为1MPa,反应温度为360℃时,NiMo摩尔比为1.25:1的催化剂对噻吩的转化率高达99.6%。
马红琴[6](2021)在《煤基甲基丙烯酸甲酯合成热力学分析及中间产物催化行为调控》文中研究说明甲基丙烯酸甲酯(MMA)是生产有机玻璃的单体,其合成方法主要有丙酮氰醇、异丁烯氧化和醋酸甲酯法。其中,基于煤基路线的醋酸甲酯法涉及甲醛两步羟醛缩合和丙烯酸甲酯加氢反应,该法因其采用的原料符合我国能源资源结构特点,近年来引起了广泛关注。另一方面,考虑到煤化工产品甲醇可以直接脱氢为该法提供甲醛与氢气,因而若能发展醋酸甲酯与甲醇为原料直接生产MMA的工艺路线将大大缩短生产流程,提高反应原子经济性。为此,本文聚焦以甲醇与醋酸甲酯直接制备MMA的新路径,首先对此进行热力学分析其反应可行性,并结合动力学实验对反应中间产物的催化行为进行调控,以期开发出高性能的甲醇脱氢与羟醛缩合反应催化剂,最终为甲醇与醋酸甲酯直接生成MMA路线开发提供基础。主要研究结果如下:(1)建立了以甲醇与醋酸甲酯为反应物,丙烯酸甲酯与丙酸甲酯为中间产物直接合成MMA的反应热力学网络。发现此路线热力学可行,其主要受限于平衡常数较小的甲醇脱氢中间反应。进一步发现反应温度、甲醇/醋酸甲酯配比等对产物分布有着较大的影响,其中温度在300-400℃与进料比大于2时,MMA为主要产物。(2)探究了Ce2(MoO4)3催化甲醇直接脱氢制备甲醛反应的载体效应,阐明了酸碱性位点对催化性能的调变规律,揭示了较强的酸性位点能促进甲醇活化而较强的碱性位点则会促进副反应的发生。基于此,TiO2载体负载的催化剂因同时具有较强酸性和较弱碱性中心,而表现出最优的甲醇脱氢反应性能。(3)考察了Al2O3形貌和晶型对其负载Cs催化甲醛与醋酸甲酯羟醛缩合丙烯酸甲酯的性能影响。发现Al2O3表面过量酸性位点会促进甲醛与丙烯酸甲酯的缩合,降低产物选择性;而过量碱性位点会在甲醛活化物种不足的情况下抑制醋酸甲酯缩合反应的发生,从而降低反应物转化率。因而酸碱活性位点间存在协同作用,可进一步优化其相对含量获得较高的丙烯酸甲酯产率。
张利[7](2021)在《苯甲醇与氧氧化反应高效催化剂的研究》文中进行了进一步梳理苯甲醇选择性氧化的产物苯甲醛是工业上最常用的芳香醛,其在香料、染料、农药和医药等行业广泛应用。在传统的工业生产中,一般采用甲苯氯化水解法制备苯甲醛。但该方法存在生产步骤复杂,氯污染严重等缺点限制了其应用。氧气或空气是绿色经济的氧化剂,以其为氧化剂催化苯甲醇选择性氧化反应制备苯甲醛是一条绿色经济的合成路线。因此,开发以空气或氧气为氧化剂,高效、可循环利用的苯甲醇氧化反应催化剂具有重要的研究意义。论文的主要研究内容和成果如下:1.我们对常规沉积沉淀方法进行了改进,并探讨了制备条件、载体和负载量对催化剂的结构、Ru组分实际负载量和催化活性的影响,同时考察了催化剂的热稳定性。结果表明:制备过程中的氮气焙烧环节是催化剂制备的关键。焙烧温度为300℃时制备的Ru基催化剂催化活性最好,此时Ru组分实际负载量与理论负载量相近且Ru粒子均匀分散。Ru基催化剂的催化活性随着热处理温度的升高呈现下降的趋势。结合催化剂的表征结果说明高温焙烧导致Ru(OH)x组分脱水分解是催化剂活性降低的主要原因。2.我们采用共沉淀法制备了一系列Mn-Fe复合物,通过改变Mn/Fe比率和焙烧温度对复合物进行调控,并考察了其对苯甲醇与氧氧化反应的催化性能。结果表明:Mn/Fe=1的Mn-Fe复合物催化活性最好,在80℃氧气气氛下反应4 h达到83.1%的苯甲醇转化率及近100%的苯甲醛选择性,同时催化剂具有较好的循环稳定性。结合表征结果提出了Mn-Fe复合物催化苯甲醇与氧氧化反应可能的反应机理。高温焙烧处理的催化剂活性下降,结合表征结果猜测高温焙烧导致催化剂比表面积和表面Oβ/O的降低是其催化活性下降的主要原因。同时,我们采用改进沉积沉淀法以Mn-Fe复合物为载体制备了Ru基催化剂,并考察了其催化苯甲醇与氧氧化反应性能。结合催化剂表征结果,考虑到该制备方法使载体成分在催化剂制备过程中发生变化,随后改用共沉淀法制备Ru基催化剂,并研究了Ru含量对催化剂催化性能的影响和催化剂中各组分的催化活性。结果表明,共沉淀法制备的2 wt%Ru(OH)x/Mn-Fe(Mn/Fe=3)催化活性较好,在80℃氧气气氛下反应1 h达到97%的苯甲醇转化率及近100%的苯甲醛选择性。结合表征结果说明,其高活性与载体材料高催化活性和大比表面积有关。
胡晓波[8](2021)在《Co3O4基催化剂的制备及其催化N2O分解性能研究》文中认为N2O作为大气对流层中的一种微组分,具有很长的寿命(110-150年)。人类生产活动产生了大量的N2O,如农业施肥、化学工业废气和汽车排放尾气等。作为一种有害的环境污染物,N2O已成为破坏臭氧层最严重的物质之一,亦成为全球第三大温室气体,具有强烈的温室效应。重要的是,当前大气中N2O浓度正在持续上涨,预计本世纪中叶其浓度将达到目前含量的两倍。因此,消除排放的N2O对保护人类生态环境具有重要的现实意义。将N2O直接催化分解为无害的N2和O2,具有简单、高效和可持续等优点,已成为一种研究最为广泛和最具应用前景的N2O消除方法。其核心在于催化材料的选取,Co3O4及金属(碱/碱土金属、贵金属、稀土金属和过渡金属)改性Co3O4因具有制备方法简单易行、催化性能相对优异和活性位点易于调控等特点,成为有前景的N2O分解催化剂之一。然而,针对实际应用而言,目前该类催化剂仍存在诸多不足之处。如催化剂中Co3O4活性成分不易被充分利用,导致催化剂比活性较低;同时,实际N2O排放源中含有的杂质气体会抑制其催化活性,因此稳定性和抗杂质气体性能有待进一步提高;还存在机械性能差和成本昂贵等问题。解决上述问题,一种可行的方法是将Co3O4负载到合适的载体上,另一种有效的策略是对Co3O4进行掺杂改性。本论文通过制备合适的催化剂载体和掺杂非金属助剂等手段,设计合成了催化性能优异、稳定性好、抗杂质气体性能强且成本效益高的Co3O4基催化剂。具体而言,首先通过水热法合成了单斜相Zr O2(m-Zr O2)和四方相Zr O2(t-Zr O2),然后采用浸渍法制备了Co3O4/Zr O2催化剂,研究了Zr O2晶型对Co3O4/Zr O2催化剂催化N2O分解性能的影响。在此基础上,进一步以g-C3N4作为载体,采用浸渍法制备了Co3O4/g-C3N4用于催化N2O分解。研究了Co3O4和g-C3N4在N2O催化分解反应中的协同耦合效应。紧接着,采用g-C3N4这种特殊的材料作为N源,通过溶胶-凝胶法制备了一系列有缺陷的N掺杂Co3O4催化剂,并用于催化N2O分解。探究了N掺杂对Co3O4结构和催化性能的影响规律。最后,采用一种成本效益高且易于使用的废弃鸡蛋壳(Eggshell)作为载体,制备了Co3O4/Eggshell催化剂用于催化N2O分解,研究了催化剂的制备方法-结构-性能间的关系。通过多种表征手段对催化剂进行了系统的表征,并结合催化剂活性评价结果,探究了催化剂结构、织构、电子特性和表面性质等与催化性能的关系,获得的主要结论如下:1.不同晶型Zr O2负载Co3O4催化N2O分解当原料气组成为1000 ppm N2O/Ar,GHSV=10,000 h-1,反应温度为400°C时,Co3O4/m-Zr O2催化剂可转化80%N2O,而Co3O4/t-Zr O2催化剂仅可转化51%N2O;Co3O4/m-Zr O2催化剂表现出与纯Co3O4相似的催化活性,但比活性更高。当原料气中引入O2、H2O和/或NO等杂质气体时,Co3O4/m-Zr O2催化剂比Co3O4/t-Zr O2催化剂表现出更强的抗杂质气体性能,且稳定性更好。因此,Co3O4/m-Zr O2是一种具有优良N2O催化分解活性的催化剂。表征结果发现,相比Co3O4/t-Zr O2催化剂,m-Zr O2载体与Co3O4之间更强的相互作用提高了Co3O4/m-Zr O2的结构稳定性。通过增大比表面积,分散Co3O4纳米粒子,提高Co2+/Co3+的氧化还原性能,形成稳定的Co2+,以及增加表面Co2+、氧空位和碱性位点的含量提高了其催化活性。2.g-C3N4负载Co3O4催化N2O分解当原料气组成为1000 ppm N2O/Ar,GHSV=10,000 h-1时,催化剂Co3O4/g-C3N4、Co3O4、Co3O4/m-Zr O2、Co3O4/AC和Co3O4/γ-Al2O3在反应温度为400°C时的N2O转化率分别为100、80、77、51和2%。同时,Co3O4/g-C3N4催化剂比活性更高,约为Co3O4的5倍。此外,当原料气中引入O2、H2O和/或NO等杂质气体后,Co3O4/g-C3N4仍表现出强的抗杂质气体性能,特别是抗NO性能。表征结果表明,Co3O4/g-C3N4催化剂的Co3+/Co2+氧化还原能力和织构性质不是决定其N2O分解活性的关键因素。该催化剂优良的催化性能主要归因于其表面较高含量的Co2+、表面氧物种和碱性位点,以及活性位点(Co3+/Co2+氧化还原对、Co-N物种和氮位点)之间的协同耦合效应。本研究为获得高性能的负载型Co3O4基催化剂提供了简单实用的策略。3.N掺杂Co3O4催化N2O分解当原料气组成为1000 ppm N2O/Ar,GHSV=10,000 h-1时,纯Co3O4催化剂在560°C可完全转化N2O,而Co3O4掺杂N之后,N-Co3O4催化剂380°C即可实现N2O完全转化。当原料气中引入杂质气体O2、H2O和/或NO之后,与Co3O4相比,N-Co3O4催化剂仍表现出更高的催化活性、更好的稳定性以及更强的抗杂质气体性能。表征结果表明,N原子可通过取代Co3O4晶格氧而进入到Co3O4结构中。N掺杂促进了催化剂中氧空位、表面Co2+和碱性位点的形成。此外,N的引入可提高Co3O4中Co2+给电子能力,增大催化剂比表面积,增强Co3O4的氧化还原性能,削弱Co-O键。所有这些因素使N-Co3O4催化剂具有较低的N2O分解活化能。本研究表明了非金属N对Co3O4进行改性用于N2O催化分解的可行性。4.鸡蛋壳负载Co3O4催化N2O分解当原料气组成为1000 ppm N2O/Ar,GHSV=10,000 h-1时,通过沉积沉淀法制备的Co3O4/Eggshell催化剂400°C可实现N2O完全分解,而采用浸渍法和研磨法制备的具有相同Co3O4含量的Co3O4/Eggshell催化剂,在该温度下N2O转化率仅有~10%;且沉积沉淀法制备的Co3O4/Eggshell催化活性与纯Co3O4催化剂相当。当原料气中引入杂质气体O2、H2O和/或NO之后,该催化剂相比Co3O4催化活性更高、稳定性更好以及抗杂质气体性能更强。表征结果表明,相比纯Co3O4催化剂,Eggshell中Ca元素可有效削弱Co3O4/Eggshell催化剂的Co-O键,提高其氧化还原性能;同时,还可增强其表面碱性位点的强度和数量,易于转移电子而活化N2O分子。此外,Co3O4/Eggshell相比Co3O4含有更多的氧空位。鉴于以上分析结果,Co3O4/Eggshell催化剂表现出与纯Co3O4相似的催化活性、更强的抗杂质气体性能和稳定性。总之,Eggshell用作负载型Co3O4基催化剂的载体,不仅提高了活性组分利用率,有效降低制备成本,而且实现了废物的再利用,减少了环境污染。
陈茜[9](2021)在《Au-Cu/γ-Al2O3双金属催化乙二醛氧气氧化制备乙醛酸的研究》文中提出乙醛酸是同时具有醛和酸性质的最简单醛酸类化合物,作为一种常见的有机反应中间体,被广泛地应用于精细化工品、医药以及其他化工产品的生产中。现阶段乙醛酸工业生产中仍存在环境污染大、选择性较低、投资大等问题。而贵金属催化剂的出现改善了这些现象,催化反应的条件温和,一定程度上促进了绿色催化发展。因此,贵金属催化剂的研究近年来被更多的学者关注。采用液相还原法制备单金属Au催化剂和双金属Au-Cu催化剂,研究了不同载体、不同金属负载量、催化剂使用量、反应时间、反应温度、反应压力等因素对贵金属催化剂催化乙二醛氧气氧化制备乙醛酸的性能影响。运用离子色谱确定乙醛酸及各副产物的含量,继而确定最佳反应条件。采用XRD、BET、TEM等表征手段研究不同催化剂的组成,结构与活性组分的化学形态,并与其活性评价结合解释催化剂的催化活性。实验结果显示,以γ-Al2O3为载体的单金属Au催化剂的催化效果最佳,在Au负载量为3%,催化剂使用量为50 mg,反应时间为4 h,反应温度为50℃,氧气压力为0.4MPa的实验条件下对乙二醛氧气氧化制备乙醛酸的催化效果最佳,乙二醛的转化率为46%,乙醛酸的选择性为62%。在以上实验基础上,又制备了2%Au-1%Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,并考察了双金属催化剂对乙二醛氧气氧化制备乙醛酸的催化性能,结果发现,双金属催化剂达到最佳催化活性的反应条件与单金属催化剂相同,乙二醛的转化率为37%,乙醛酸的选择性为78%,选择性与单金属催化剂比较明显增高,进一步提高了催化活性。
李潇[10](2021)在《Pd-Cu/羟基磷灰石催化剂低温催化CO(优先)氧化》文中指出自2013年相继实施《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》以来,我国环境空气质量明显改善。然而,随着国民经济的快速发展,人民生活水平的大幅改善,机动车保有量迅猛增加。传统汽车在带给人类便利的同时,也产生了大量含有CO等有毒有害气体,引发了严重的环境污染问题。人类在积极消除环境污染物CO的同时,以质子交换膜燃料电池(PEMFC)为动力能源的电动汽车走进了大众的视野。质子交换膜燃料电池所使用的燃料—氢气,目前主要通过甲烷蒸汽重整和水煤气变换反应等化学过程得到,因此氢气中通常含有一定量的CO。然而,质子交换膜燃料电池对CO含量的要求极为严苛(<10 ppm),微量CO的存在就会使电池Pt电极中毒乃至失活。可见,消除大气环境和氢气源中的CO非常重要且必要。对于CO消除,无论原料气中是否存在氢气,将其催化氧化为无毒的CO2是最直接有效的方法之一。在众多CO低温(优先)氧化催化剂中,负载型Wacker催化剂(Pd-Cu/载体)因其优异的抗水性和抗卤化物中毒能力而备受青睐,其中载体的选择对于负载型Wacker催化剂的CO低温(优先)氧化催化性能极为关键。羟基磷灰石(HAP)是一种无毒且生物相容性高的磷酸钙物质,同时结构中含有的类沸石孔道使其表现出强离子交换能力。因此,HAP在生物医学硬组织修复和重建,以及水和土壤重金属离子(Cd2+、Hg2+、Pb2+等)污染处理等领域均得到广泛应用。此外,由于其可调控的酸碱性和特殊的热稳定性,HAP在水煤气变换、甲烷重整、NOx还原以及醇醛烃氧化等众多催化反应中被广泛用作载体。由此可见,HAP是一种性能优良的催化剂载体。然而,目前以HAP为载体的负载型Wacker催化剂还未见报道。基于此,本文以不同方法合成的HAP为载体,采用浸渍法制备了多种负载型Wacker催化剂(Pd-Cu/HAP),重点考察了碱性金属(K、Na、Mg)改性、载体制备方法(水热法和溶胶凝胶法)以及过渡金属盐助剂(FeCl3、CoCl2、SnCl4和Fe(NO3)3)修饰等对Pd-Cu/HAP催化剂用于CO低温(优先)氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、FT-IR、Raman、TEM、HAADF-STEM、EDS-Mapping、H2-TPR、CO2-TPD、XPS和In-situ CO-DRIFTS等技术对Pd-Cu/HAP催化剂进行系统表征,并与其催化性能相关联。得到的主要结论如下:1.钠修饰对Pd-Cu/羟基磷灰石催化剂结构及其CO低温氧化性能的影响通过对HAP载体进行碱性金属(K、Na、Mg)修饰,发现与K、Mg相比,Na修饰对Pd-Cu/HAP催化剂的CO低温氧化性能起到明显的促进作用。其中,钠含量为1.74 wt%的催化剂在考察时间内CO转化率一直高于50%。进一步提高钠含量为2.19 wt%,催化剂的CO转化率增加至70%以上,而未修饰催化剂的CO转化率仅为40%。表征结果表明,未修饰的Pd-Cu/HAP催化剂中活性Cu物相以Cu2Cl(OH)3形式存在,而钠修饰Pd-Cu/HAP催化剂中Cu物相为活性更高的Cu(OH)Cl物种。更加重要地是,钠修饰Pd-Cu/HAP催化剂中不仅存在较高活性的表面Pd+物种和更多数量的表面Cu+物种,而且具有相对较少数量的弱碱性位点,这有利于产物CO2的脱附。可见,Na促进剂的添加可以改变Pd-Cu/HAP催化剂的活性Cu物相、表面组成和表面碱性等,从而提高其CO低温氧化性能。2.载体制备方法对Pd-Cu/羟基磷灰石催化剂结构及其CO低温氧化性能的影响分别以溶胶凝胶法(SG)和水热法(HT)制得HAP载体(HAP-SG和HAP-HT),并采用浸渍法制备Pd-Cu/HAP催化剂(PC-SG和PC-HT),考察了两种催化剂上CO低温氧化性能。结果表明,相比于PC-SG,PC-HT表现出更高的CO低温氧化性能。当反应条件为0.5 vol%CO、3.3 vol%H2O、25℃,GHSV为6000 h-1时,PC-HT的CO转化率约为70%,而PC-SG的CO转化率维持在50%左右。表征结果表明,PC-HT具有更大的比表面积和孔容,含有更多数量的Cu2Cl(OH)3物种,且与Pd物种和HAP载体直接产生了更强的相互作用。更加重要地是,In-situ CO-DRIFTS结果证实,PC-HT表面易形成具有更强CO活化能力的Pd+物种和更强氧化还原性质的Cu+物种,这对于催化剂建立良好的Wacker循环具有至关重要的作用。此外,PC-HT数量较少且相对较弱的表面碱性有利于反应产物CO2的脱附,从而促进了CO低温氧化反应的进行。3.铁修饰对Pd-Cu/羟基磷灰石催化剂结构及其低温CO优先氧化性能的影响相比于CoCl2、SnCl4和Fe(NO3)3,FeCl3的添加对于改善Pd-Cu/HAP催化剂低温CO优先氧化(CO-PROX)催化性能是最佳选择。当Pd-Cu-Fe/HAP催化剂中Fe/Cu原子比为1:1时,Pd-Cu-Fe/HAP催化剂表现出了较优的低温CO-PROX催化性能,其在30℃和水汽条件下可获得40%CO转化率和100%CO2选择性。然而,未修饰的Pd-Cu/HAP催化剂上CO转化率在2 h内从56%迅速下降至21%。表征结果表明,Pd-Cu-Fe/HAP中Fe2O3物种的形成增大了催化剂比表面积,且在催化剂中产生了强相互作用。更加重要地是,Fe2O3的存在不仅使Pd-Cu-Fe/HAP上Pd0物种易于氧化,而且降低了Cu+物种的电子云密度。这避免了H2吸附在Pd0物种造成其再氧化的中断,从而维持了CO的吸附和活化,同时也有利于Cu+物种的氧化。对比新鲜和使用过的Pd-Cu/HAP和Pd-Cu-Fe/HAP催化剂,可以发现Fe2O3物种的形成一定程度上改善了活性Cu物种的结构稳定性。
二、甲醇完全氧化Ag/γ-Al_2O_3催化剂的制备及性能表征(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、甲醇完全氧化Ag/γ-Al_2O_3催化剂的制备及性能表征(论文提纲范文)
(1)双烯烃选择加氢钯基纳米催化剂理论优化和应用研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 负载型钯基纳米催化剂 |
1.2.1 单金属Pd基纳米催化剂结构与催化性能的关系 |
1.2.2 金属合金对负载型Pd基催化剂性能的影响 |
1.3 负载型钯基催化剂在石油化工选择加氢中的应用 |
1.3.1 裂解汽油选择加氢Pd基催化剂 |
1.3.1.1 单Pd催化剂在裂解汽油选择加氢中的应用 |
1.3.1.2 双金属Pd基催化剂在裂解汽油选择加氢中的应用 |
1.3.2 丁二烯选择加氢Pd基催化剂 |
1.3.2.1 单Pd催化剂在丁二烯选择加氢中的应用 |
1.3.2.2 双金属Pd基催化剂在丁二烯选择加氢中的应用 |
1.4 理论计算在金属催化剂理性设计中的应用 |
1.4.1 密度泛函理论简介 |
1.4.2 金属催化剂催化活性“电子描述符” |
1.5 选题背景与研究内容 |
1.5.1 选题背景 |
1.5.2 创新点 |
1.5.3 研究内容 |
第2章 单金属Pd基催化剂表面苯乙烯加氢理论研究 |
2.1 计算方法 |
2.2 结果与讨论 |
2.2.1 钯晶体表面结构分析 |
2.2.2 钯晶体吸附能计算 |
2.2.3 共吸附模式与反应路径分析 |
2.2.4 钯晶面上反应物分子扩散步骤对加氢过程的影响 |
2.3 小结 |
第3章 双金属Pd基催化剂表面苯乙烯加氢理论研究 |
3.1 计算方法 |
3.1.1 模型的选择 |
3.1.2 计算细节 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 Pd基合金催化剂表面吸附能计算 |
3.2.2 Pd基合金表面电子结构分析 |
3.2.3 苯乙烯加氢反应相图分析 |
3.2.4 苯乙烯加氢过渡态与反应路径分析 |
3.3 小结 |
第4章 双金属Pd基催化剂表面丁二烯选择加氢理论研究 |
4.1 计算方法 |
4.1.1 模型建立 |
4.1.2 计算细节 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 丁二烯选择加氢反应机理分析 |
4.2.2 双金属Pd-Ag催化剂表面丁二烯选择加氢行为理论研究 |
4.2.2.1 Pd-Ag催化剂表面吸附能计算 |
4.2.2.2 Pd-Ag催化剂表面电子结构分析 |
4.2.2.3 反应路径分析与活化能垒计算 |
4.2.2.4 丁二烯选择加氢反应相图分析 |
4.2.3 丁二烯选择加氢Pd基双金属催化剂的理论优化设计 |
4.2.3.1 Pd基合金催化剂晶格常数优化 |
4.2.3.2 C_4H_6~C_4H_(10)分子结构优化 |
4.2.3.3 Pd_3M_1(111)表面1-丁烯吸附能计算 |
4.2.3.4 Pd_3M_1(111)表面1,3-丁二烯吸附能计算 |
4.3 小结 |
第5章 双金属Pd_3Ni_1/Al_2O_3催化剂制备及其丁二烯选择加氢性能研究 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 实验原料与试剂 |
5.1.2 实验仪器和设备 |
5.1.3 催化剂制备方法 |
5.1.4 催化剂评价方法 |
5.1.5 表征与分析方法 |
5.2 实验结果与讨论 |
5.2.1 催化剂与碳四烷基化原料主要理化性质 |
5.2.2 催化剂表征 |
5.2.3 催化剂加氢活性与选择性评价结果 |
5.2.4 加氢工艺条件优化研究 |
5.2.5 催化剂1000h长周期稳定性评价结果 |
5.3 催化剂工业应用 |
5.3.1 工业催化剂理化性质 |
5.3.2 催化剂工业装填 |
5.3.3 催化剂开工 |
5.3.4 催化剂工业运行结果 |
5.4 小结 |
第6章 Pd/Al_2O_3催化剂上裂解汽油一段选择加氢宏观动力学研究 |
6.1 实验部分 |
6.1.1 催化剂制备方法 |
6.1.2 动力学研究实验装置 |
6.1.3 分析与表征方法 |
6.1.4 实验原料 |
6.2 实验结果与讨论 |
6.2.1 催化剂与裂解汽油主要理化性质 |
6.2.2 不同工艺条件下动力学实验结果 |
6.2.3 动力学模型建立 |
6.2.4 动力学模型统计检验 |
6.3 小结 |
第7章 总结与展望 |
7.1 总结 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
附录A 攻读学位期间的科研成果 |
(2)用于甲醇重整制氢的铜基催化剂研究进展(论文提纲范文)
引言 |
1 反应机理 |
2 Cu的调控 |
2.1 Cu的活性晶面 |
2.2 Cu的活性价态 |
3 复合氧化物的界面效应 |
3.1 Cu/Zn O界面效应 |
3.2 Cu/Zn O/Al2O3界面效应 |
3.3 Cu O/Ce Ox界面效应 |
3.4 Cu Zn Ga Ox界面效应 |
3.5 Cu/Zn O/Zr O2/Al2O3界面效应 |
3.6 其他复合金属氧化物及其界面效应 |
4 Cu基催化剂失活原因 |
5 结论 |
(3)Cu基催化剂制备及油脂加氢技术研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 活性金属组分 |
1.1.1 金属磷化物催化剂体系 |
1.1.2 金属硫化物催化剂体系 |
1.1.3 金属氮化物与碳化物催化剂体系 |
1.1.4 单元金属催化剂体系 |
1.1.5 多元金属催化剂体系 |
1.2 活性组分分布的影响 |
1.3 选题依据和主要研究内容 |
1.3.1 选题依据 |
1.3.2 主要研究内容 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.2 催化剂制备 |
2.3 催化剂表征 |
2.3.1 H_2-程序升温还原(H_2-TPR) |
2.3.2 X射线衍射(XRD) |
2.3.3 比表面积和孔径分布测试(BET) |
2.3.4 原位X射线电子能谱分析(In-situ XPS) |
2.3.5 氢气-程序升温脱附(H_2-TPD) |
2.3.6 热重量分析(TGA) |
2.4 催化剂活性评价 |
2.5 产物分析和计算 |
第3章 Cu/γ-Al_2O_3催化剂制备及油脂加氢性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 H_2-TPR表征 |
3.2.2 XRD表征 |
3.2.3 BET表征 |
3.2.4 In-situ XPS表征 |
3.2.5 月桂酸甲酯加氢活性评价 |
3.2.6 Cu/γ-Al_2O_3催化剂循环使用性能测试 |
3.3 本章小结 |
第4章 还原温度对Cu/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 |
4.1 引言 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 H_2-TPR表征 |
4.2.2 XRD表征 |
4.2.3 BET表征 |
4.2.4 In-situ XPS表征 |
4.2.5 月桂酸甲酯加氢活性评价 |
4.2.6 H_2/Oil对月桂酸甲酯加氢性能的影响 |
4.2.7 反应压力对月桂酸甲酯加氢性能的影响 |
4.3 本章小结 |
第5章 壳型Cu/γ-Al_2O_3催化剂制备及油脂加氢性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 Cu的分布与溶剂的关系 |
5.2.2 H_2-TPR表征 |
5.2.3 XRD表征 |
5.2.4 BET表征 |
5.2.5 H_2-TPD表征 |
5.2.6 月桂酸甲酯加氢活性评价 |
5.2.7 Cu/γ-Al_2O_3催化剂循环使用性能测试 |
5.3 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
在学期间科研情况 |
(4)“存储-氧化”循环脱除甲醛和甲苯的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 空气中可挥发性污染物甲醛和甲苯的来源与危害 |
1.1.1 甲醛、甲苯的物理化学性质及来源 |
1.1.2 甲醛、甲苯的危害 |
1.2 空气污染物甲醛与甲苯的脱除技术 |
1.2.1 源头控制减排法 |
1.2.2 通风稀释脱除法 |
1.2.3 植物吸收净化脱除法 |
1.2.4 物理和化学吸附脱除法 |
1.2.5 光催化氧化脱除法 |
1.2.6 等离子体氧化脱除法 |
1.2.7 热催化氧化法 |
1.2.8 “存储-氧化”循环脱除法 |
1.3 “存储-氧化”循环脱除法的研究进展 |
1.3.1 “存储-氧化”循环脱除法的应用 |
1.3.2 存储材料的选择 |
1.4 本论文主要任务和研究内容 |
2 实验部分 |
2.1 实验药品与仪器 |
2.2 催化剂制备 |
2.3 催化剂活性评价 |
2.4 催化剂表征 |
2.4.1 粉末X射线衍射XRD |
2.4.2 电感耦合等离子体-原子发射光谱ICP |
2.4.3 氮气物理吸脱附BET |
2.4.4 拉曼光谱Raman |
2.4.5 扫描电子显微镜SEM |
2.4.6 程序升温脱附TPD |
2.4.7 红外透射光谱FT-IR |
2.4.8 原位漫反射红外光谱In situ DRIFTS |
3 氮化硼用于甲醛“存储-等离子体氧化”循环脱除反应的研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂制备及结构表征 |
3.2.1 催化剂的制备 |
3.2.2 XRD表征 |
3.2.3 BET表征 |
3.2.4 SEM表征 |
3.2.5 拉曼表征 |
3.2.6 透射红外光谱表征 |
3.3 氮化硼材料的甲醛存储性能研究 |
3.3.1 氮化硼的甲醛存储性能 |
3.3.2 水的存在对BN-800 催化剂甲醛存储性能的影响 |
3.4 BN-800 的甲醛“存储-等离子体氧化”循环脱除性能 |
3.4.1 BN-800 的甲醛“存储-等离子体氧化” |
3.4.2 BN-800 的甲醛“存储-等离子体氧化”循环性能 |
3.4.3 甲醛在BN-800 催化剂上的反应机理研究 |
3.5 本章小结 |
4 “存储-等离子体氧化”循环脱除甲苯的反应研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂制备 |
4.3 甲苯存储性能 |
4.4 等离子体氧化参数的调节 |
4.4.1 放电功率对等离子体氧化性能的影响 |
4.4.2 放电间隙对等离子体氧化性能的影响 |
4.4.3 金属的引入对等离子体氧化过程中二氧化碳选择性的影响 |
4.5 甲苯的“存储-等离子体氧化”循环脱除 |
4.5.1 负载方法对甲苯“存储-等离子体氧化”循环性能的影响 |
4.5.2 甲苯的“存储-等离子体氧化”十次循环稳定性评价 |
4.6 本章小结 |
5 Beta分子筛用于甲苯的“存储-氧化”循环脱除的反应研究 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备 |
5.3 催化剂的表征 |
5.3.1 XRD表征 |
5.3.2 SEM表征 |
5.3.3 BET表征 |
5.4 甲苯的存储性能 |
5.4.1 不同硅铝比的β分子筛在干湿气氛下的甲苯存储 |
5.4.2 金属改性β分子筛的甲苯存储 |
5.5 甲苯的脱附性能 |
5.5.1 不同硅铝比的 β分子筛的 C_7H_8-TPD |
5.5.2 金属改性β分子筛的C_7H_8-TPD |
5.5.3 干湿气氛对β分子筛C_7H_8-TPD的影响 |
5.6 甲苯的“存储-氧化”脱除性能评价 |
5.6.1 PtAg/β-25 用于甲苯的“存储-热氧化”脱除 |
5.6.2 Pt_(1.0)Ag_(5.0)/β-50 用于甲苯的“存储-热氧化”脱除 |
5.7 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(5)NiMo本体催化剂制备及其加氢脱硫性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 前言 |
1.1 研究的背景及意义 |
1.2 国内外汽油脱硫技术 |
1.2.1 非加氢脱硫技术 |
1.2.2 加氢脱硫技术 |
1.3 加氢脱硫催化剂 |
1.3.1 催化剂的组成 |
1.3.2 催化剂活性相 |
1.3.3 负载型加氢脱硫催化剂研究进展 |
1.3.4 本体型加氢脱硫催化剂 |
1.4 三维有序大孔材料 |
1.4.1 三维有序大孔材料 |
1.4.2 纳米花状材料 |
1.5 本课题的研究目的和主要内容 |
2 实验部分 |
2.1 实验原料及实验仪器 |
2.2 胶态晶体模板剂及NiMo本体型催化剂的制备 |
2.2.1 PMMA胶态晶体模板的制备 |
2.2.2 三维有序大孔本体型催化剂的制备 |
2.2.3 纳米花状免硫化本体型催化剂的制备 |
2.3 结构分析与表征方法 |
2.3.1 动态光散射(DSC) |
2.3.2 热重(TG/DTG) |
2.3.3 低温氮气吸-脱附 |
2.3.4 粉末X射线衍射(XRD) |
2.3.5 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3.6 透射电子显微镜(TEM) |
2.4 催化剂的评价与分析 |
2.4.1 评价装置 |
2.4.2 预硫化及评价过程 |
2.4.3 噻吩转化率 |
3 胶态晶体模板的制备与表征 |
3.1 引言 |
3.2 PMMA胶态晶体模板的合成 |
3.3 不同因素对PMMA乳液微球粒径的影响 |
3.3.1 单体的添加量对PMMA乳液微球粒径的影响 |
3.3.2 引发剂加入量的改变对PMMA乳液微球粒径的影响 |
3.3.3 乳化剂的加入量的改变对PMMA乳液微球粒径的影响 |
3.4 PMMA胶态晶体模板的表征 |
3.5 本章小结 |
4 3DOM NiMo本体型加氢脱硫催化剂及其性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 三维有序大孔NiMo本体型加氢脱硫催化剂制备条件的探索 |
4.2.1 溶剂的类型对催化剂形貌的影响 |
4.2.2 浸渍次数对催化剂形貌的影响 |
4.2.3 干燥方式对催化剂形貌的影响 |
4.2.4 不同NiMo摩尔比对催化剂形貌的影响 |
4.3 三维有序大孔NiMo本体型加氢脱硫催化剂的表征 |
4.3.1 热分析 |
4.3.2 晶体相结构 |
4.3.3 结构特性分析 |
4.3.4 三维有序大孔NiMo催化剂的还原行为 |
4.4 三维有序大孔NiMo本体型加氢脱硫催化剂的HDS活性 |
4.5 本章小结 |
5 纳米花状免硫化NiMo本体加氢脱硫催化剂的制备及性能评价 |
5.1 引言 |
5.2 纳米花状免硫化NiMo本体加氢脱硫催化剂的制备 |
5.3 纳米花状免硫化NiMo本体加氢脱硫催化剂的表征 |
5.3.1 催化剂SEM分析 |
5.3.2 催化剂TEM分析 |
5.3.3 催化剂XRD晶相分析 |
5.4 纳米花状免硫化NiMo本体加氢脱硫催化剂HDS反应性能测试 |
5.5 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
(6)煤基甲基丙烯酸甲酯合成热力学分析及中间产物催化行为调控(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景与意义 |
1.2 研究思路与内容 |
第2章 文献综述 |
2.1 甲基丙烯酸甲酯 |
2.1.1 甲基丙烯酸甲酯的性质 |
2.1.2 甲基丙烯酸甲酯的市场前景 |
2.1.3 甲基丙烯酸甲酯的合成路线 |
2.2 甲醇直接脱氢制备无水甲醛的研究现状 |
2.3 甲醛和醋酸甲酯羟醛缩合制备丙烯酸甲酯 |
2.3.1 羟醛缩合反应机理 |
2.3.2 羟醛缩合催化剂的研究进展 |
第3章 实验部分 |
3.1 实验耗材与仪器 |
3.2 催化剂的制备 |
3.3 催化剂表征方法 |
第4章 甲醇与醋酸甲酯合成甲基丙烯酸甲酯的热力学分析 |
4.1 引言 |
4.2 模拟软件与计算方法 |
4.2.1 模拟软件 |
4.2.2 计算方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 平衡常数与温度关系 |
4.3.2 反应参数优化 |
4.4 本章小结 |
第5章 甲醇直接脱氢制备无水甲醛反应的载体效应 |
5.1 引言 |
5.2 热力学分析 |
5.3 实验部分 |
5.3.1 催化剂制备 |
5.3.2 催化剂评价装置及分析方法 |
5.4 结果与讨论 |
5.4.1 催化剂与载体晶相结构分析 |
5.4.2 催化剂与载体比表面积与孔结构分析 |
5.4.3 催化剂形貌分析 |
5.4.4 催化剂酸碱特性分析 |
5.4.5 催化剂性能评价 |
5.4.6 反应后催化剂晶相结构分析 |
5.4.7 热重分析 |
5.5 本章小结 |
第6章 Cs/Al_2O_3催化甲醛和醋酸甲酯羟醛缩合制备丙烯酸甲酯反应的载体效应 |
6.1 引言 |
6.2 热力学分析 |
6.3 实验部分 |
6.3.1 催化剂制备 |
6.3.2 催化剂评价装置及分析方法 |
6.4 结果和讨论 |
6.4.1 载体比表面积与孔结构分析 |
6.4.2 载体形貌分析 |
6.4.3 催化剂与载体晶型结构分析 |
6.4.4 催化剂HAADF-STEM分析 |
6.4.5 催化剂电子结构分析 |
6.4.6 催化剂酸碱性质分析 |
6.4.7 催化剂性能考评 |
6.4.8 失活分析 |
6.5 本章小结 |
第7章 全文总结与展望 |
7.1 全文总结 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
附录 |
(7)苯甲醇与氧氧化反应高效催化剂的研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 苯甲醇选择性氧化概述 |
1.2 苯甲醇与氧氧化制备苯甲醛催化剂的研究现状 |
1.2.1 贵金属催化剂 |
1.2.2 非贵金属催化剂 |
1.3 苯甲醇与氧氧化过程与机理 |
1.3.1 贵金属催化剂 |
1.3.2 非贵金属催化剂 |
1.4 本课题的研究目的及意义 |
第二章 实验部分 |
2.1 主要试剂与原料 |
2.2 实验仪器 |
2.3 催化剂的制备 |
2.4 催化剂的表征方法和测试条件 |
2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) |
2.4.2 N_2吸附-脱附实验(N_2-adsorption-desorption) |
2.4.3 热重分析(TG) |
2.4.4 电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP) |
2.4.5 X-射线光电子能谱(XPS) |
2.4.6 扫描电子显微镜(SEM) |
2.4.7 透射电子显微镜(TEM) |
2.5 催化性能评价 |
2.5.1 反应原理 |
2.5.2 反应装置 |
2.5.3 中断反应 |
2.5.4 循环反应 |
第三章 Ru基催化剂的制备及其在苯甲醇与氧氧化反应中的催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 焙烧温度对催化剂催化性能的影响 |
3.3.2 载体对催化剂催化性能的影响 |
3.3.3 负载量对催化剂催化性能的影响 |
3.3.4 催化剂热稳定性研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 Mn-Fe复合物的制备及其在苯甲醇与氧氧化反应中的催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Mn/Fe比对Mn-Fe复合物结构及其催化性能的影响 |
4.3.2 焙烧温度对Mn-Fe复合物结构及其催化性能的影响 |
4.3.3 制备方法对Ru-Mn-Fe复合物结构及其催化性能的影响 |
4.3.4 Ru含量对Ru-Mn-Fe复合物催化性能的影响 |
4.3.5 Ru-Mn-Fe复合物各组分的催化性能 |
4.4 本章小结 |
结论与展望 |
一、结论 |
二、展望 |
参考文献 |
作者简介 |
在学期间所取得的科研成果 |
致谢 |
(8)Co3O4基催化剂的制备及其催化N2O分解性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 文献综述与课题选择 |
1.1 引言 |
1.1.1 氧化亚氮性质及危害 |
1.1.2 N_2O来源 |
1.2 N_2O消除方法及直接催化分解法机理概述 |
1.3 N_2O直接催化分解催化剂研究进展 |
1.3.1 贵金属催化剂 |
1.3.2 分子筛催化剂 |
1.3.3 金属氧化物催化剂 |
1.4 选题依据与研究内容 |
第二章 实验试剂、仪器和气体及测试表征方法 |
2.1 主要的实验试剂、仪器和气体 |
2.1.1 实验试剂及原料 |
2.1.2 实验仪器 |
2.1.3 实验气体 |
2.2 催化剂表征方法 |
2.2.1 X射线衍射(XRD) |
2.2.2 傅立叶红外光谱仪(FT-IR) |
2.2.3 拉曼(Raman)光谱 |
2.2.4 N_2-物理吸附(N_2-physisorption) |
2.2.5 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES) |
2.2.6 透射电子显微镜(TEM)和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM) |
2.2.7 高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)和能量色散X射线光谱(EDX) |
2.2.8 X射线光电子能谱(XPS) |
2.2.9 紫外可见漫反射光谱(DRUV-Vis) |
2.2.10 电导率测试(EC) |
2.2.11 氢气-程序升温还原(H_2-TPR) |
2.2.12 氧气-程序升温脱附(O_2-TPD) |
2.2.13 电子顺磁共振(EPR) |
2.2.14 二氧化碳-程序升温脱附(CO_2-TPD) |
2.3 实验装置 |
2.3.1 催化N_2O分解反应实验装置 |
2.3.2 原料气中杂质气体的引入 |
第三章 不同晶型ZrO_2 负载Co_3O_4催化N_2O分解 |
3.1 引言 |
3.2 载体及催化剂制备 |
3.3 催化剂表征结果 |
3.3.1 XRD分析 |
3.3.2 (HR)-TEM分析 |
3.3.3 N2-physisorption分析 |
3.3.4 Raman分析 |
3.3.5 FT-IR分析 |
3.3.6 DRUV-Vis分析 |
3.3.7 XPS分析 |
3.3.8 H2-TPR分析 |
3.3.9 O_2-TPD分析 |
3.3.10 CO_2-TPD分析 |
3.4 催化N_2O分解性能 |
3.5 N_2O分解反应动力学计算 |
3.6 结果与讨论 |
3.7 本章小结 |
第四章 g-C_3N_4 负载Co_3O_4催化N_2O分解 |
4.1 引言 |
4.2 载体及催化剂制备 |
4.3 催化剂表征结果 |
4.3.1 XRD分析 |
4.3.2 (HR)-TEM分析 |
4.3.3 HAADF-STEM和EDX分析 |
4.3.4 N2-physisorption分析 |
4.3.5 FT-IR分析 |
4.3.6 Raman分析 |
4.3.7 XPS分析 |
4.3.8 H2-TPR分析 |
4.3.9 CO2-TPD分析 |
4.4 催化N_2O分解性能 |
4.5 N_2O分解反应动力学计算 |
4.6 结果与讨论 |
4.7 本章小结 |
第五章 N掺杂Co_3O_4催化N_2O分解 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备 |
5.3 催化剂表征结果 |
5.3.1 XRD分析 |
5.3.2 FT-IR分析 |
5.3.3 Raman分析 |
5.3.4 (HR)-TEM分析 |
5.3.5 HAADF-STEM和EDX分析 |
5.3.6 N2-physisorption分析 |
5.3.7 XPS分析 |
5.3.8 H2-TPR分析 |
5.3.9 O_2-TPD分析 |
5.3.10 EPR分析 |
5.3.11 CO_2-TPD分析 |
5.3.12 EC分析 |
5.4 催化N_2O分解性能 |
5.5 N_2O分解反应动力学计算 |
5.6 结果与讨论 |
5.7 本章小结 |
第六章 鸡蛋壳负载Co_3O_4催化N_2O分解 |
6.1 引言 |
6.2 催化剂制备 |
6.3 催化剂表征结果 |
6.3.1 XRD分析 |
6.3.2 N_2-physisorption分析 |
6.3.3 (HR)-TEM分析 |
6.3.4 HAADF-STEM和EDX分析 |
6.3.5 FT-IR分析 |
6.3.6 XPS分析 |
6.3.7 H2-TPR分析 |
6.3.8 CO_2-TPD分析 |
6.4 催化N_2O分解性能 |
6.5 结果与讨论 |
6.6 本章小结 |
第七章 总结和展望 |
7.1 引言 |
7.2 论文工作总结 |
7.3 创新性 |
7.4 后续工作设想 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
个人简况及联系方式 |
(9)Au-Cu/γ-Al2O3双金属催化乙二醛氧气氧化制备乙醛酸的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 乙醛酸 |
1.1.1 乙醛酸的性质及用途 |
1.1.2 乙醛酸的工业合成方法 |
1.1.3 乙醛酸制备的新方法 |
1.2 贵金属催化剂催化乙二醛制备乙醛酸 |
1.2.1 国内外研究进展 |
1.2.2 反应机理 |
1.3 Au基催化剂 |
1.3.1 Au的化学性质 |
1.3.2 Au基催化剂的研究进展 |
1.3.3 Au催化剂的制备方法 |
1.4 乙醛酸的检测方法 |
1.4.1 电位滴定法 |
1.4.2 高效液相检测法 |
1.4.3 紫外分光光度法 |
1.4.4 离子色谱法 |
1.5 论文研究内容 |
2 实验部分 |
2.1 仪器和药品 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 1%Au/γ-Al_2O_3单金属催化剂的制备 |
2.2.2 1%Au/LDH单金属催化剂的制备 |
2.2.3 1%Au/CNT单金属催化剂的制备 |
2.2.4 2%Au-1%Cu/γ-Al_2O_3双金属催化剂的制备 |
2.3 催化剂的表征 |
2.3.1 比表面积分析(BET) |
2.3.2 X-射线粉末衍射分析(XRD) |
2.3.3 透射电子显微镜分析(TEM) |
2.4 催化剂的活性评价 |
3 产物分析与检测 |
3.1 数据采集与处理 |
3.2 配制标准溶液 |
3.3 混合溶液的定性定量分析 |
3.3.1 产物的定性分析 |
3.3.2 产物的定量分析 |
3.4 测试方法的精密度 |
3.5 本章小结 |
4 单金属Au催化剂催化乙二醛氧气氧化制备乙醛酸的性能研究 |
4.1 载体的选择对催化剂催化性能的影响 |
4.2 负载量对催化剂催化性能的影响 |
4.3 催化剂用量对催化剂催化性能的影响 |
4.4 反应时间对催化剂催化性能的影响 |
4.5 反应温度对催化剂催化性能的影响 |
4.6 压力对催化剂催化性能的影响 |
4.7 催化剂的循环利用 |
4.8 催化剂的表征分析 |
4.8.1 催化剂比表面积表征(BET) |
4.8.2 催化剂X-射线粉末衍射表征(XRD) |
4.8.3 催化剂透射电镜表征(TEM) |
4.9 本章小结 |
5 双金属Au-Cu/γ-Al_2O_3催化剂催化乙二醛氧气氧化生成乙醛酸的性能研究 |
5.1 双金属对乙二醛氧气催化氧化制乙醛酸的性能影响 |
5.2 催化剂使用量对催化剂催化性能的影响 |
5.3 反应时间对催化剂催化性能的影响 |
5.4 反应温度对催化剂催化性能的影响 |
5.5 反应压力对催化剂催化性能的影响 |
5.6 催化剂的表征分析 |
5.6.1 催化剂的比表面积表征(BET) |
5.6.2 催化剂的X-射线粉末衍射表征(XRD) |
5.6.3 催化剂透射电镜表征(TEM) |
5.7 本章小结 |
6 结论 |
参考文献 |
攻读硕士期间发表的论文及取得的成果 |
致谢 |
(10)Pd-Cu/羟基磷灰石催化剂低温催化CO(优先)氧化(论文提纲范文)
中文摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述与课题选择 |
1.1 前言 |
1.2 CO低温氧化催化剂的研究进展 |
1.2.1 贵金属催化剂 |
1.2.2 非贵金属氧化物催化剂 |
1.2.3 负载型Wacker催化剂 |
1.3 富氢条件下CO优先氧化催化剂的研究进展 |
1.3.1 铂族贵金属催化剂 |
1.3.2 金基贵金属催化剂 |
1.3.3 非贵金属氧化物催化剂 |
1.4 羟基磷灰石的研究现状 |
1.5 选题依据与研究内容 |
第二章 实验试剂、仪器及表征手段 |
2.1 主要试剂和仪器 |
2.1.1 试剂 |
2.1.2 仪器 |
2.2 催化剂表征 |
2.2.1 元素分析 |
2.2.2 N_2-物理吸附 |
2.2.3 XRD |
2.2.4 TEM |
2.2.5 HAADF-STEM和 EDS-Mapping |
2.2.6 FT-IR |
2.2.7 Raman |
2.2.8 H_2-TPR |
2.2.9 CO_2-TPD |
2.2.10 XPS |
2.2.11 CO原位红外分析 |
2.3 实验装置 |
2.3.1 CO催化氧化反应评价 |
2.3.2 CO优先氧化反应评价 |
2.3.3 原料气中水汽引入装置 |
第三章 钠修饰对Pd-Cu/羟基磷灰石催化剂结构及其CO低温氧化性能的影响 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂制备 |
3.3 CO催化氧化性能 |
3.4 催化剂表征结果 |
3.4.1 元素分析 |
3.4.2 XRD分析 |
3.4.3 N_2-physisorption分析 |
3.4.4 FT-IR分析 |
3.4.5 XPS分析 |
3.4.6 H_2-TPR分析 |
3.4.7 CO_2-TPD分析 |
3.5 本章小结 |
第四章 载体制备方法对Pd-Cu/羟基磷灰石催化剂结构及其CO低温氧化性能的影响 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂制备 |
4.3 CO催化氧化性能 |
4.4 催化剂表征结果 |
4.4.1 元素分析 |
4.4.2 N_2-physisorption分析 |
4.4.3 XRD分析 |
4.4.4 FT-IR分析 |
4.4.5 H_2-TPR分析 |
4.4.6 CO_2-TPD分析 |
4.4.7 XPS分析 |
4.4.8 In-situ CO-DRIFTS分析 |
4.4.9 Pd-Cu/HAP催化剂上CO低温氧化反应机理探究 |
4.5 本章小结 |
第五章 铁修饰对Pd-Cu/羟基磷灰石催化剂结构及其低温CO优先氧化性能的影响 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备 |
5.3 CO优先氧化性能 |
5.4 催化剂表征结果 |
5.4.1 XRD分析 |
5.4.2 N_2-physisorption分析 |
5.4.3 Raman分析 |
5.4.4 (HR)TEM和 HAADF-STEM分析 |
5.4.5 H_2-TPR分析 |
5.4.6 XPS分析 |
5.4.7 In-situ CO-DRIFTS分析 |
5.4.8 催化剂反应前后的XRD和 H_2-TPR分析 |
5.5 本章小结 |
第六章 总结和展望 |
6.1 引言 |
6.2 论文工作总结 |
6.3 创新性 |
6.4 后续工作设想 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
个人简况及联系方式 |
四、甲醇完全氧化Ag/γ-Al_2O_3催化剂的制备及性能表征(论文参考文献)
- [1]双烯烃选择加氢钯基纳米催化剂理论优化和应用研究[D]. 马好文. 兰州理工大学, 2021
- [2]用于甲醇重整制氢的铜基催化剂研究进展[J]. 孙晓明,沙琪昊,王陈伟,周道金. 化工学报, 2021
- [3]Cu基催化剂制备及油脂加氢技术研究[D]. 王凤娇. 重庆工商大学, 2021(08)
- [4]“存储-氧化”循环脱除甲醛和甲苯的研究[D]. 吴乐. 大连理工大学, 2021(01)
- [5]NiMo本体催化剂制备及其加氢脱硫性能研究[D]. 谢文鹏. 青岛科技大学, 2021(02)
- [6]煤基甲基丙烯酸甲酯合成热力学分析及中间产物催化行为调控[D]. 马红琴. 华东理工大学, 2021(08)
- [7]苯甲醇与氧氧化反应高效催化剂的研究[D]. 张利. 吉林大学, 2021(01)
- [8]Co3O4基催化剂的制备及其催化N2O分解性能研究[D]. 胡晓波. 山西大学, 2021(01)
- [9]Au-Cu/γ-Al2O3双金属催化乙二醛氧气氧化制备乙醛酸的研究[D]. 陈茜. 中北大学, 2021(09)
- [10]Pd-Cu/羟基磷灰石催化剂低温催化CO(优先)氧化[D]. 李潇. 山西大学, 2021